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军工的传承 国家的栋梁——第三届“阿达玛斯”学术论文奖优秀课

2018年05月15日 16:07来源:论文联盟手机版
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  ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,烯烃是无机合成化学中极为主要的一类合成分子,也是主要的生物质基平台分子。烯烃的来历很是普遍,价钱低廉,容易获得,而且品类丰硕。简单烯烃既是石油化工行业的原料也是产物。例如,最为简单的却也最为大宗的乙烯气体,来历于蒸汽裂解。乙烯气体在石化行业,转化成为更高级的烯烃、聚乙烯材料以及多种多样的化学品。从另一个角度考量,烯基官能团也普遍具有于天然产品中,往往这些天然产品也富含大量的其他官能团以及复杂的布局。烯烃可以大概吸引无机化学家的,不但是他丰硕普遍的来历。烯烃的化学性质也实在让无机化学工作者入迷,烯烃有着大量的合成转化路子或体例。一些特殊的过渡金属催化剂或催化系统能够活化烯烃的双键,从而成长了诸多优良且适用的反映。出名的例子包罗wacker氧化反映,烯烃复分化反映,烯烃的氢甲酰化反映,以及heck反映等,这些反映为尝试室或工业中合成复杂的无机分子供给了无效的手段和路子。

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  碳碳键作为生物界最根基的布局单位,其建立方式一直是无机化学家的主要研究标的目的。该工作提出的通过烯烃的加成-偶联反映建立c(sp3)-c(sp3)键的策略相对于保守的交叉偶联反映(如kumada反映),既避免了大量敏感的烷基金属试剂的利用,又在建立碳碳键的同时引入烷基硼。而烷基硼作为无机合成中主要的合成两头体,能够高效地转化为醇、胺、氟、芳杂环等主要官能团。由此可见,该工作为建立c(sp3)-c(sp3)键供给了一种新的绿色高效的方式。此外,作者证了然其利用的区域选择性可控的“配体对”(xantphos & cy-xantphos)对烯烃的硼氘化反映和硼胺化反映同样合用,这为区域选择性可控的烯烃硼化双官能化反映供给了一对通用的配体。

  第三届“阿达玛斯学术论文奖”落下帷幕,优良课题组专题报道正式开篇。今天我们要引见的是本届论文奖新设奖项“人气团队奖”得主——

  傅尧传授及其团队实现了镍催化烯烃与烷基或芳基碳亲电试剂的还原偶联反映。该工作展现了烯烃氢碳化反映及其在复杂分子润色方面的使用,所提出的“以烯烃替代保守无机金属试剂”的概念为金属催化交叉偶联反映开辟了新的思绪,为烯烃的间接操纵供给了新的路子。在硅烷的参与下,烯烃饰演了烷基金属试剂等价物的脚色,参与碳碳键成键反映。以廉价、易得、相对不变的烯烃,替代保守无机金属试剂,不只是新鲜的概念,更是适用的方式:降服了金属试剂来历、储存以及操作方面的坚苦。同时,该反映具有超卓的官能团兼容性,可以大概用于复杂天然产品的润色:诸如,维生素d2的高化学选择性润色和奎宁的果糖侧链润色等。这一研究功效颁发在《nature communications》上。

  傅尧传授及其团队在生物质基平台分子例如烯烃的转化方面开展了较为系统和深切的研究工作。

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  从简单易得的原料出发快速高效地建立复杂分子和对多组分反映系统中复杂的选择性进行无效调控不断以来都是无机合成化学中的主要挑战。该方式在铜催化的前提下,实现了从贸易可得的烯烃、频哪醇联硼酯和烷基卤素出发一步合成具有复杂布局的烷基硼酯的反映(图1)。在该反映中,通过对配体布局的微调,能够实现对反映区域选择性的高度节制(两种选择性可别离高达23:1和1:13)。此外,该工作还通过设想操纵烯烃分子的螯合感化推进烯烃硼化加成的策略,无效地处理了三组分反映中复杂的化学选择性问题。

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